Chloë Grace Moretz havde to optrædener som Violet i serien 'The Guardian' i 2001. Hendes første filmrolle var som Molly i 'Heart of the Beholder' i 2005.

Samme år fik hun en rolle i ny-indspilningen af The Amityville Horror som Chelsea "Missy" Lutz. Hendes store gennembrud kom med filmen Kick-Ass (2010), hvor hun imponerede med sine kampfærdigheder som Hit-Girl.

Hun har også spillet vampyr i Let me in (2011), som er den amerikanske remake af den svenske film 'Lad den rette komme ind'. Hun spiller også en af hovedrollerne i Martin Scorseses familiefilm Hugo (2012) og har senest spillet over for bl.a. Zac Efron og Selena Gomez i Bad Neighbours 2 (2016).